查理有时单独游玩，有时同美术家埃尔结伴旅行。例如，他曾同埃尔一起登上了科尔科瓦多山，有时他还同“贝格尔”号上的其他旅伴或同当地的几个居民一起出去。在几个当地的居民中，有一个是葡萄牙神甫，酷爱打猎，曾打死过一只长须卷尾猴，他送给了达尔文一只非常好的当地野猫——美洲野猫；另一个是巴西小孩，他是个农场主的儿子。这个小孩和他哥哥的观察力使达尔文感到惊讶，因为这是跟踪追捕野兽的真正猎人，他们根据勉强可以看得出来的踪迹，就能发现极其罕见的动物。
达尔文认为，里约四郊的地质情况没有多大意思，而植物和鸟类倒应好好研究；当然这并没有妨碍他对植物的赞美和观察蜂鸟的飞翔，在他看来，蜂鸟的习性同大蛾蝶类的习性很相似。但他最关心的还是收集陆上无脊椎动物和淡水无脊椎动物。他收集了很多漂亮的陆生扁平软体多肠目的搜集品，并对昆虫进行了大量的研究，对其习性经常进行观察。许多热带大型蝶类引起了他的兴趣，其中某些蝶类都有自己的习性特点：这些蝶类可以双翅张开成平面，在陆地上奔跑，发出很大的声音和噼啪声。达尔文由于对甲虫十分熟悉，所以毫不费力就发现，里约热内卢附近的甲虫同美国的甲虫不是同一个科。他特别努力收集这些小的品种，并正确地认为，巴西的甲虫在美国昆虫学家的搜集品中，主要都是些大的品种。他还发现了许多直翅目、半翅目和针尾膜翅目。使他感到惊奇的是：这些源源不断的蚂蚁大军正在被它们踏平的四通八达的小路上来来往往，搬运着一块块绿叶。他观察了黄蜂猎捕蜘蛛的情形，黄蜂把蜘蛛螫昏，这些蜘蛛便用来喂养它的幼虫。他收集了很多使人感兴趣的蜘蛛，对它们习性进行了观察。
收集昆虫使达尔文清楚地想起他在英国迷恋于甲虫的那些日子，想起巴尔穆特给他的印象，尤其是想起许多昆虫与他在那里所收集的昆虫，例如在沙地上奔跑的斑蝥很相似。当然在环境方面存在着惊人的差别。他在给福克司的信中写道：“如果你在五月份一个天气晴朗的日子里（无疑是很冷的一个日子里），在带刺的白色篱笆上捉昆虫的话，那么就请你想象我正在菠萝丛中和柑桔林中捉昆虫吧：而当你的手指被污秽的黑莓弄脏的时候，那就请你想象那些成熟的柑桔，并且羡慕我吧……”。
旅行、收集和整理搜集物这些活动，有时因达尔文参观英国军舰而中断。那些校级军官们让他参观这艘军舰。在军舰上他被待为上宾。海军乐队演奏了《菲加罗结婚》、《谢米拉米达》、《塞维尔理发师》序曲，使得非常想听音乐的达尔文感到特别愉快。他还参加了海军的竞走和舰员们在岸上举行的赛跑。
当“贝格尔”号停泊在港湾时，达尔文参观了这艘军舰。这艘两桅方帆军舰几乎成了他亲爱的家，所以达尔文关心舰上的一切事情，例如一些军官和水兵的退役，新的军官和水兵的到来。这时“贝格尔”号上发生了一件令人悲伤的事：有三个人病了，这三个人曾同其他几个人一起乘快艇到马卡卡去打了一次田鹬，马卡卡是个沼泽地，当时寒热病正在流行，这三个人被传染上了，病得很严重，结果丧了命。一块去的其他五个人病得轻一些。这是达尔文在热带所遇到的许多次可能发生的意外中的一次。
达尔文还结识了几位商人，他们曾经到过南美洲的其它一些地方，或在那里住过，这些地方是达尔文打算去参观的。当然他已预先打听并详细地询问了这些地方的生活条件和自然条件。他在博托福戈还观看了圣者胡安婚礼日前夕的庆祝活动，在这一天，居民们燃起篝火，放焰火，燃爆竹，鸣枪炮，使得这个节日显得十分热闹和愉快。
七月五日，“贝格尔”号在其它军舰鸣放的友好送别的礼炮声中，终于离开了到处都是处女林的热带地区，向南方，向气候温和的地带，向覆盖着草本植物的海岸驶去。这次航行又不太令人愉快：惊涛骇浪和汹涌澎湃的大海再次使达尔文遭受到通常在海上所受到的那种痛苦。但他仍能有时观赏逆戟鲸，有时观赏口齿锋利的抹香鲸，有时观赏那被人们称为“开普小鸽子”的小海燕。
七月二十五日，“贝格尔”号驶进一个叫作里约德拉普拉塔的小海湾，这个海湾的水就象小河里的水那样平静，又红又脏。二十六日，“贝格尔”号舰停泊在蒙得维的亚海湾。
达尔文赶紧在蒙得维的亚上岸，去了解当地的情况。他从城旁的一座小山顶上一眼望去，只见那一望无际的绿色草原上，放牧着一群群牛羊。达尔文到那些从远处就能望见的辽阔的飞廉地里去散步，在这里，他第一次观察了美洲的鸵鸟。第二天，他到蒙得维的亚远郊收集标本：在那里他打死了一只水豚，这只巨大的啮齿动物重四十五公斤，猎获了一些美丽的蛇和蜥蜴，收集了他所喜爱的甲虫。
他及时地把他在巴西以及在这里收集到的搜集品包装好，派人送到船上去：看来，他把其中的一部分寄到了施鲁斯伯里家里去，其中最重要的搜集品寄给了剑桥的汉斯罗。
九天后，“贝格尔”号离开了拉普拉塔，沿着海岸向南驶去，以便对海岸进行观察。可是进行勘察的好天气没有持续多久，很快就变成了狂风暴雨的天气，达尔文在《航海日记》中曾经谈到：“这时我们的榴弹炮无声无息地从炮位上脱落下来，掉进了海里”。狂风暴雨的天气持续了大约一星期，无法进行测量，因为“贝格尔”号上的锚曾两次折断为几部分，有搁浅的危险。“贝格尔”号最后驶进了布兰卡海湾，这里有一个好港湾。菲茨·罗伊在这里结识了一位船长，即捕海豹的小帆船船主哈里森。哈里森对港口的情况非常熟悉，他把“贝格尔”号引到一个更能进行防御的停泊处，他的另一只小帆船已停泊在那里。菲茨·罗伊和达尔文非常艰难地沿着通往居民区的海湾支流逆流而上。达尔文在那里第一次看到一小群高楚人。菲茨·罗伊舰长每月都要租加里松的几只小帆船，以便坐上这些船去进行勘察①，达尔文却愿意坐“贝格尔”号返回蒙得维的亚。
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①据谢利万说：“贝格尔”号勘察队的装备方面的主要缺点是没有可以留作备用的第二只小船。由于没有专用的船只，所以大部分勘察工作是靠露天的捕鲸小船进行的，这些小船往往一派出去就是整整几个星期，有时在阴雨连绵的雨季也要派出去，船员们是非常艰苦的，所以菲茨·罗伊就自费租了这几只小帆船。
达尔文是带着枪在郊区旅行的。那里有一条长满了青草的沙丘，判帕斯草原展现在远方。捕猎的对象主要是鹿、鸵鸟和刺鼠，这都是些相当大的尖嘴啮齿动物。高楚人是用绳索锤，即用系在一根长绳上的几个沉重的球来捕捉鸵鸟的。达尔文想试一下这种新式的运动，便骑着马同十个西班牙人一起去打猎，结果他引起了高楚人哈哈大笑，想不到他却用绳索锤套住了自己骑的马的腿。总的来说，这次打猎没有多大收获，不过达尔文却幸运地发现了骨化石。达尔文在一个叫作彭塔阿尔塔的地方找到了很多贝壳和巨大的动物化石的遗骸、颅骨。
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